Visualization Tool Kit(VTK)など

回転行列から四元数を求める場合、回転行列が誤差なく回転行列であれば問題はない。
浮動小数点演算に起因する計算誤差や測定データを用いる場合などは回転行列が誤差を有する場合がある。
この場合、最もフィットするクオータニオンを算出することが望ましい。
例えば、Hornのアルゴリズムを実装すればよい[1].
この文献は一般に公開されているのでGoogleればすぐに見つかる。

[1] B.K.P. Horn, 'Closed-form solution of absolute orientation using unit quaternions', Journal of the Optical Society of America, Vol. 4, pp 629-642, 1987.

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