Ver10.9.0で実装された*1新たなストーリー。
舞台は別次元の日本。こちらの世界は神官マモーン率いる悪魔軍団に支配されているという設定で、このストーリーで戦う主な敵は「悪魔」である。
それに合わせてBGMや新背景も緊迫感溢れるものとなっており、日本地図上にある琵琶湖もドクロ型に変化しているなど、細かいアレンジが見られる｡

ステージ構成は基本的に日本編のものを踏襲しつつ、新ステージとして富士山（EX含め2ステージ）が登場。計50ステージを攻略していくことになる。
従来と同じく、奥に進んでいくほど難易度は次第に上がっていき、消費統率力も多くなる。
登場する敵のバリエーションは非常に豊富*2で、レジェンドストーリーや真レジェンドストーリーでしか出番がなかった敵達も登場するため、全体的な難易度はかなり高め*3。


なお、日本編や未来編などにはあった「お宝集め」要素は特にない。
「ネコ基地」も無いので、キャラをパワーアップさせたい場合は、それが存在するストーリーへの移動が必要。
アップデートにて編成画面の左下にパワーアップのボタンが出たのでそこからパワーアップ出来る。

「富士山」クリアで悪マタタビ、「西表島」クリアで金マタタビ、「富士山（EX）」クリアでジャガンドーJrとレジェンドチケット*4が手に入る。

魔界編の出現方法は特殊で、日本編3章のクリアに加えて、レジェンドストーリーのスペシャルステージ「ネコたちの解放」のクリアが必要となる。
詳しくはこちらを参照。

「ネコたちの解放」をクリアすると、メニュー画面の日本編の上に黒いモヤのような「魔界の扉」が出現し、そこをタップすると魔界編に入ることができる。

ステージ自体は最初から全て出現済みであるが、その中から「悪魔城」が出現しているステージにのみ挑むことができる。クリア済みのステージに関してはいつでも再挑戦ができる。
ただし、「富士山（EX）」は一度クリアすると、二度と再挑戦できなくなるので注意。

日本編と同様に長崎県からスタート。
長崎県をクリアすると、他の都道府県に最大5つまで悪魔城が出現する。初めのうちは九州や四国あたりの低難易度ステージがよく解放されるようだ。*5
これを繰り返していくことで、最終ステージである西表島に辿り着くことができる。西表島だけはランダムではなく確定で最後に解放される。
この「悪魔城」の出現時間には3時間というタイムリミットが設けられており、画面の左側にその時点で挑戦できるステージと残り時間が表示される。*6
対象ステージを全てクリアすると、次のステージ解放までクールタイムとなるが、もし時間内にクリアできなければ別のステージに切り替わる。

魔界編の最大の特徴として、日本編3章や宇宙編とは違った別の縛りが設けられている。それは、キャラクターレベルの封印である。
魔界編のステージに挑戦する際に、全ての手持ちキャラクターは、一律してLv1となり＋値も考慮されなくなる。ただし、各形態と本能による恩恵は失われない。*7
ステージをクリアすることで少しずつ封印が解ける＝「解放Lv」が1レベルずつ上がっていき、徐々に元のステータスを取り戻していく。
具体的には、最初の長崎県をクリアするとキャラクターレベルは2まで解放される。西表島までの49ステージでLv50まで元のレベルを取り戻し*8、さらに富士山EXステージで＋値を復活させることができる。
そのため、そのキャラを取得した直後同様の貧弱極まりない状態から挑まなければならず、非常に厳しい戦いを強いられる。
難しいステージに当たった際には他のステージで「解放Lv」を上げてから再チャレンジする方法もある。
キャラの強化の進んだ多くのプレーヤーにも新たな発見があり、やりごたえはかなりあると言えよう。

地域名	統率力	主な敵
長崎県	50	デビルワン、わんこ
佐賀県	53	インフェルにょろ、カ・ンガリュ
鹿児島県	57	ガガガガ、デビルワン、インフェルにょろ
熊本県	60	ケルベローズ、インフェルにょろ、デビルワン
宮崎県	63	ゾンビワン、ケルベローズ、ジャッキー・ペンZ、デビルワン、トンシー
大分県	67	クマ先生、リッスントゥミー、インフェルにょろ、殺意のわんこ、メェメェ、一角くん
福岡県	70	ギルティ・ペン、デビルワン、カーバチャン、ゴマサーマン
高知県	73	天使ガブリエル、デビルワン、天使カバちゃん、インフェルにょろ
愛媛県	76	フルぼっこ、ブタヤロウ、ギルティ・ペン、インフェルにょろ
徳島県	80	カオル君、ウサ銀、デビルワン、まゆげどり、ギルティ・ペン、ジャッキー・ペン、インフェルにょろ
香川県	83	エイリワン、インフェルにょろ、ブラッゴリ、カーバチャン、デカメガネル、クマンチュー
山口県	86	ヘルゴリラー、カベわんこ、デビルワン、ギルティ・ペン、師匠
広島県	90	メタルカバちゃん、インフェルにょろ、ギルティ・ペン
島根県	93	ヘルゴリラー、赤毛のにょろ、ド鳩・サブ・レー、悪の帝王 ニャンダム
岡山県	96	デビルワン、コアラッキョ、セレブ、天使カバちゃん、ヘルゴリラー
鳥取県	100	デビルワン、ギルティ・ペン、インフェルにょろ、赤羅我王
兵庫県	103	ゾンビワン、トンシー、ヘルゴリラー、にょろろん
和歌山県	106	デビルワン、まゆげどり、ギルティ・ペン、ツバメンズ
大阪府	109	デビルワン、アックマ閣下、ヘルゴリラー
京都府	113	ヤドカリー、ハサミーマン、エイリワン、ギルティ・ペン、よっちゃん、アックマ閣下
奈良県	116	ハイ・エナジー、インフェルにょろ
三重県	119	デビルワン、殺意のわんこ、ブラッゴリ、シャドウボクサー、アックマ閣下
滋賀県	123	ミスターエンジェル、デビルワン、ヘルゴリラー、天使ガブリエル、天使ゴンザレス
福井県	126	魔我王、インフェルにょろ、ギルティ・ペン、ヘルゴリラー
石川県	129	ギルティ・ペン、ナカイくん、アックマ閣下
愛知県	133	ブラッコ、殺意のわんこ、デビルワン、ギルティ・ペン、ヘルゴリラー
岐阜県	136	アックマ閣下、クマンケン、インフェルにょろ、にょろろん、チキランラン
富山県	139	悪魔ベヒモッス、デビルワン、ゴマさま、インフェルにょろ、ヘルゴリラー
静岡県	142	デビルワン、天使ガブリエル、ヘルゴリラー、天使ゴンザレス、アックマ閣下
富士山	200 コンテニュー不可	神官マモーン、デビルワン、アックマ閣下、ギルティ・ペン
山梨県	146	悪魔ベヒモッス、エイリワン、殺意のわんこ、天使ガブリエル、ゾンビワン、デビルワン
長野県	149	ヒカル、イルカ娘、セレブ、デビルワン、ギルティ・ペン
新潟県	152	ヘルゴリラー(大群)、カヲルさん
神奈川県	155	パオン、ハハパオン、ギルティ・ペン、デビルワン、松 黒蔵、悪魔ベヒモッス
千葉県	158	カルピンチョ、ゴマさま、ギルティ・ペン、アックマ閣下
東京都	161	天使カバちゃん、デビルワン、天使ゴンザレス、ヘルゴリラー、イカ天
埼玉県	164	デビルワン、メタルわんこ、超メタルカバちゃん、アックマ閣下
群馬県	167	悪魔ベヒモッス、ギルティ・ペン、ゾンビワン、テバムラサキホネツバメ、スカルボクサー
栃木県	170	エリートエイリワン、デビルワン、スター・ペン、ヘルゴリラー、巨匠、アックマ閣下
茨城県	173	デビルワン、ウリボーイ、ブラッゴリ、天使ガブリエル、ゴマサーマン、魔我王
福島県	176	キョセーヌ、悪魔ベヒモッス、インフェルにょろ、ギルティ・ペン、殺意のわんこ
宮城県	179	ギルティ・ペン、ガガガガ、ダチョウ同好会、悪魔ベヒモッス
山形県	182	天使ガブリエル、アックマ閣下、マンボーグ鈴木
岩手県	185	ギルティ・ペン、ゴマさま、ブタヤロウ、ヒウマ
秋田県	187	タッキー、ウリボーイ、デビルワン、インフェルにょろ
青森県	190	悪魔ベヒモッス、ヘルゴリラー、エイリワン、マナブくん、キャプテン・モグー
北海道	200	デビルワン、セレブ、アックマ閣下、マーさん
沖縄県	200	デビルワン、アックマ閣下、ヘルゴリラー、ギルティ・ペン、魔我王
西表島	200 コンテニュー不可	大神官マモーン、デビルワン、スリラーズ、プドール夫人、インフェルにょろ、怒りのブラッゴリ
富士山(EX)	200 コンテニュー不可	破壊神ジャガンドー、ケルベローズ、ギルティ・ペン、アックマ閣下

レベル封印によりステータスが大幅に下がった状態で挑むことになるので、序盤は基本的に大狂乱のゴムネコやゴムネコによる「体力で耐える」戦法が通用しない。
プラス値がものを言うゴムネコにいたっては、魔界編をクリアするまでLv20で打ち止めになってしまうので、終始運用はかなり厳しい。

・ネコモヒカン、大狂乱のネコモヒカン、ネコキュゥべえ、ネコキョンシー、洗脳されしネコビルダー
安価および、生き残り特性の量産壁。使い捨てが前提なので低レベルでも十分活躍できる。特に洗脳されしネコビルダーは30%の確率で悪魔の攻撃を2秒間無効化できるため、所持しているなら積極的に編成したい。
大量生産で壁を作っていこう。

・ネコアミーゴ
こちらも安価な量産壁だが、本能解放で烈波無効を取得するため、烈波による猛攻に困っているのならば上記のいずれよりも優先度は高くなる。

・ネコエキゾチック
本能解放をすることで悪魔に対応できるようになり、悪魔の攻撃を無効化できる壁キャラとなる。
悪魔しか出現しないようなステージでは、ほぼこれ一体で敵からの猛攻を防ぎ切ってしまうほどのポテンシャルを持つ。
ただしコストは高いため、金欠にならないように気をつけたい

・ネコカメカー、ごろにゃーん
序盤から体力がかなり多く、特にヘルゴリラーの侵攻を上手く止めることができる。

・メタルネコ
メタル特性なので、下手な壁よりも活躍する可能性を秘めている。
また、Lv19で体力は最大になるので、18ステージクリアした時点で本領を発揮することができる。

・大狂乱のゴムネコ、ネコにぎり
終盤になってくるとレベルも安定するため、採用が増えてくる。

レベル封印がかかっているため、ステータスが高めなキャラ、もしくは再生産時間の早いキャラを中心に採用していきたい。
ステータスがプラス値に強く依存している基本キャラ・ちびキャラなど*9は相対的に使いづらいため注意。
また、本能による強化、特性は失われない為、本能で大幅強化されるキャラや、本能の恩恵が高い購入EXキャラを編成に組むのも良いだろう。

・ネコカメラマン、ネコパーフェクト
お馴染み中距離アタッカー組。
再生産時間が短く、溜めやすい。本能解放で生き残るも得ておくとなお効果的。

・大狂乱のネコドラゴン、かさじぞう 、にゃんでやねん
壁戦法での火力キャラとして活躍できる。射程の違いがあるが、敵に応じて使い分けていきたい。

・ネコカンカン、ネコエクスプレス、獄炎鬼にゃんま、覚醒のネコムート
一撃が重いキャラクター。
特ににゃんまはLv1でも攻撃力は1万近く*10になる。
火力キャラ同士をペアで運用すると、シールドを割って→殴る、という流れを作ることができる。

・ネコゼリーフィッシュ
波動持ちの高火力アタッカー。Lv1時点で攻撃力が3,000を超える。
特にデビルワンに対して有効で、悪魔シールドを破壊しつつ波動で本体に追撃することができる。

・シールドブレイカーを持つキャラ（悪魔研究家、妖賢女リリン、召し豚のカイなど）
この能力を持つキャラが攻撃した際、敵の悪魔シールドを確率で破壊することができる。
カイは本能解放でLv.MAXまで上げることで、必ず破壊することが可能。
魔界編攻略において肝となり得る存在になるため、手持ちにいれば是非採用したい。

悪魔研究家や本能を解放したちびムキあしネコは確定でないものの無課金で手に入るシールドブレイカーなので、取得・育成しておくべき。

・ねこ大魔王
メタルな敵以外の攻撃力を下げることができる量産妨害キャラ。
単体攻撃だが、うまく溜めることができればヘルゴリラーやギルティ・ペンなどの侵攻を妨げることができるだろう。

・対悪魔能力を持つキャラ（召喚少年サトル、天草四郎、邪龍ヘヴィジャークなど）
対悪魔能力を持った超激レア組。
悪魔に対しての能力が誰よりも豊富であるため、所持しているなら積極的に採用していきたいキャラ達。
ただ、いずれも100%シールドブレイカー持ちでないので、下手にそれを狙って編成枠を割くと悪手になることもあるので気をつけよう。

・Gパーフェクトアヌビス
波動無効に加えて、本能解放で烈波攻撃や烈波無効も持つ事ができる遠距離アタッカー。更に超本能で確率70%のシールドブレイカーも習得できる。
悪魔は仰け反りにくい敵が多いため、攻撃発生の遅さも実質的に解消される。
烈波対策に困っているのなら編成に入れてみよう。

・Gテラアマテラス
攻撃回転が良好な全属性超ダメージで、大型から小型、天使から悪魔まで幅広く対応できる。
本能解放をすれば、ゾンビも手軽に処理でき、生き残り能力で生存力も上がる。
ただ、烈波や波動に対しては無力であり、ある程度の被弾は覚悟する必要がある。

・Gクロノストリガー
全属性に対応して敵の動きを止めることができるため、悪魔およびその混成ステージで幅広く活躍できる。
ただ、悪魔シールドを展開している悪魔に対しては妨害は効かないため注意。

・Gデスハーデス
超体力のタンク向けアタッカー。主に魔我王や悪魔ベヒモッス対策として活躍できる。

・超時空基地アルマゲドン
アマテラスと性能が似通った遠距離アタッカー。
魔我王に射程勝ちし、さらに敵陣への突っ込みにくさやKB数の多さから、烈波による被弾も上手く避けられる場面が多い。
無属性の敵に攻撃ができない点には留意したい。

・超ネコ祭限定キャラ（皇獣ガオウ、白無垢のミタマ、英傑ダルターニャ 、祝祭の聖女キャスリィ 、帝獣ガルディアン、魅惑の舞姫イズ、天命の王フォノウ）
入手難度は高いが、悪魔属性にも対応しているためそれぞれの強みを発揮できる。*11
特にガオウは進化形態による量産中距離アタッカーと大型遠距離アタッカーの使い分けが実用的なため、幅広いステージで活躍できる。
一方、ミタマ、ダルターニャ、キャスリィは第2形態でも射程負けするシーンも多く、悪魔シールドの存在により前線が押し込まれやすく遠方範囲の内側に潜り込まれやすい点には注意を要する。

・漆黒の魔女ダークキャスリィ
悪魔シールド能力は呪いで封印することは出来ないが、ステータスが優秀な上に烈波無効を保有している。
インフェルにょろを始めとする悪魔達が「昇天時に烈波を放つ」能力を持っている為、黒キャスリィ同様に烈波無効を持っているキャラがいるなら、編成に入れる事も視野に入れておきたい。

・哀悼の舞姫ダークイズ
烈波無効と100%シールドブレイカーを両方有している有用なキャラ。3連続攻撃なのでシールド破壊がしやすいというメリットがある。対悪魔特性はないものの体力・火力もそこそこあり、攻撃力上昇も持っているのでアタッカーとしても活躍でき、妨害無効なのでケルベローズのような敵を率先して撃破できる。

魔界編で苦戦するのは悪魔だけにあくまでこちらが弱体化しているからであり、敵の倍率が特段高いわけではないので、自城が受けるダメージはさほどでもない。
さらに、にゃんこ城のレベルは弱体化されないので、自城を壁にする戦法が通用し、にゃんこ砲やスニャイパーもそれなりに良いダメージソースとなる*12。序盤のうちは、これらを積極的に活用しよう。
解放レベルが高くなり後半のステージになると突破力が高い敵が増えてくるので、悪魔シールドの影響を受けない鉄壁砲や、押し返しやすいキャノンブレイク砲がオススメ。
なお、魔界であることもあり神さまは使用不可である。

低レベル解放の段階では、単純にヘルゴリラーやアックマ閣下のような突破力の高い敵に押し込まれて負けることが多い。
悪魔だけなら本能エキゾチックで抑えられるケースもあるが、他属性が混ざるとそれも難しくなる。
自分の手持ちキャラと解放Lvを鑑みて、クリアできるステージを見極め、別のステージのクリアを優先することも視野に入れよう。
また、後半のステージでも敵の突破力が低く、かつ長期戦を覚悟すれば低レベルでクリアできる可能性はある。編成やにゃんコンボの吟味もこれまで以上に大事になってくる。